Tournemire a composé L’Orgue Mystique entre 1927 et 1932 pour la messe des dimanches et fêtes du rite romain, où la schola chantait le propre en grégorien. Dans le livret, le père Laurentius M. Schlieker OSB décrit la place des cinq pièces d’un office dans la célébration : le Prélude à l’Introït ouvrait l’office comme intonation avant l’introït, l’Offertoire suivait le chant de l’offertoire comme méditation, et l’Elévation, jouée sur des jeux doux au moment de la consécration, reprenait des thèmes de la liturgie des heures du jour. La Communion accompagnait la distribution de la communion et le silence qui suivait, et après la bénédiction la Pièce terminale concluait la messe par un vaste morceau symphonique.
L’Office No. 26 (La Sainte Trinité), daté du 5 janvier 1929, appartient au Cycle après la Pentecôte op. 57 ; la fête, profession de foi au Dieu trinitaire, se place au terme du temps pascal. Dans le Prélude à l’Introït, une pédale de sol est tenue environ 80 secondes ; le trois et l’un traversent toutes les pièces comme procédé de style. Le Triptyque, poème symphonique en trois parties sur l’hymne des vêpres « Iam sol recedit igneus », l’antienne « Benedicta sit » et le « Te Deum », se passe longtemps d’altérations. L’Office No. 15 (Laetare), daté du 18 janvier 1930 et issu du Cycle de Pâques op. 56, est destiné au quatrième dimanche de carême, où l’orgue rompt son silence. Dans l’Offertoire, le cantus firmus résonne en notes rapidement répétées, comme un carillon, et la Postlude Fantaisie sur l’hymne de carême « Audi benigne Conditor » et les antiennes « Rabbi quid peccavit » et « Cum sublevasset » se déploie à partir d’une mélodie de flûte à une voix couvrant plus de deux octaves.
Les deux offices dominicaux, issus eux aussi du Cycle après la Pentecôte, datent des derniers mois de 1931. L’Office No. 47 (XXe Dimanche après la Pentecôte), daté du 30 décembre, tourne autour de l’exil : dans l’Offertoire sur « Super flumina Babylonis », les deux mains de l’organiste se rapprochent chromatiquement et se croisent. Le Choral Alléluiatique N°. 5 sur le graduel « Oculi omnium » commence par des anches sur des notes de pédale qui rappellent à Schlieker les premiers battements d’un cœur ranimé, et s’élargit en une toccata aux échos de l’alléluia de la veillée pascale. Dans l’Office No. 43 (XVIe Dimanche après la Pentecôte), daté du 4 novembre, pour le premier dimanche d’automne, l’atmosphère reste voilée ; dans l’Offertoire, un canon à trois voix de jeux de fond et d’anches entre à deux reprises. Seul le Choral Alléluiatique N°. 1, avec ses figures de toccata au-dessus du cantus firmus à la pédale, dissipe l’obscurité.
Sandro R. Müller a enregistré le cinquième volume en juillet 1996 à la Liebfrauenkirche de Bottrop-Eigen, assisté aux registres par Christoph W. Schulte im Walde et Marco Juvinale. L’orgue, à trois claviers et pédalier, a été construit en 1929 par Ernst Seifert Söhne ; à partir de 1933, l’atelier d’Ernst Weyland, à Leverkusen-Opladen, en a assuré l’entretien et a réalisé toutes les transformations.